三、姑姑【核心创新点】 √新思路:姑姑硫调控和场诱导浓度增强联合促进炔烃半氢化反应 √新性能:转化率高达97%,选择性为96%,法拉第效率为75%,反应速率为465.6mmolm-2h-1四、【数据概览】图一、DFT和有限元计算©2022TheAuthors (a-b)炔烃半加氢反应的自由能图和不同样品中计算的ΔG(*C2H4→C2H4(g));(c)ArS-Pd4S和Pd4S上水分解过程的自由能图;(d)不同钯基催化剂表面的电场;(e-f)Pd-NTs表面附近的K+浓度和OH-浓度分布图二、Pd@ArS-Pd4SNTs的表征 ©2022TheAuthors(a)Pd@ArS-Pd4SNTs的TEM图像和高分辨TEM图像;(b-c)不同溅射时间下的高分辨Pd3d和S2p谱图;(d)Pd@ArS-Pd4SNTs和Pd@Pd4SNTs的XANES光谱图三、Pd@ArS-Pd4SNTs的电催化炔烃半加氢性能 ©2022TheAuthors(a)有/无1a时Pd@ArS-Pd4SNTs在1.0MKOH中的的LSV曲线;(b)Pd@ArS-Pd4SNTs、Pd@Pd4SNTs、ArS-PdNTs和PdNTs四种电极对1a的电势依赖转化率、2a的选择性和2a的法拉第效率;(c)Pd@ArS-Pd4SNTs、Pd@Pd4SNTs、ArS-PdNTs和PdNTs四种电极上2a的时间依赖的转化率图四、Pd@ArS-Pd4SNTs和Pd@ArS-Pd4SNPs的性能对比 ©2022TheAuthors(a)1a的转化率和2a的选择性;(b)ECSA归一化的LSV曲线;(c)EIS奈奎斯特图;(d)不同正极材料导致电解液中场诱导的K+浓度损失对比图五、Pd@ArS-Pd4SNTs的电催化炔烃半氢化反应机理 ©2022TheAuthors(a)有/无1a时0.5MNa2SO4溶液中Pd@ArS-Pd4SNTs的CV曲线; (b)Pd@ArS-Pd4SNTs正极上炔烃半氢化反应的反应机理;(c)不同反应条件下捕获氢和碳自由基的EPR谱图五、【成果启示】综上所述,本研究系统地展示了本体/表面硫改性和高曲率结构在提高电催化半加氢性能方面的优势。
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